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中南大学张翼团队在柔性金属空气电池正极材料领域取得新突破

来源:化学化工学院 点击次数:次 发布时间:2022年05月04日 作者:陈阳

本网讯 近日,中南大学化学化工学院张翼团队在化学类国际顶级期刊Angew. Chem. Int. Ed.上发表了题为“Theory-Guided Regulation of FeN4 Spin State by Neighboring Cu Atoms for Enhanced Oxygen Reduction Electrocatalysis in Flexible Metal-Air Batteries”的研究论文。中南大学为第一通讯单位,中南大学张翼教授、加利福尼亚大学陈少伟教授和湘潭大学欧阳晓平教授为通讯作者,博士后何庭和2019级博士生陈阳为论文共同第一作者。

图为单原子Fe-N4位点磁矩与氧还原反应活性的关联机制

过渡金属-氮掺杂碳纳米材料是最有前景的金属空气电池正极材料之一。其中,Fe-N-C复合材料中的FeNxCy位点对ORR中间体的吸附能适中,具有高效的电催化ORR活性。然而,活性位点的磁矩与ORR活性之间的确切相关性尚不清楚,严重阻碍了高性能ORR催化剂的合理设计。Fe单原子位点上的ORR决速步骤是-OH的脱附,因此-OH的脱附能可作为ORR活性指标。那么是否能够通过金属位点磁矩的改变来调控ORR反应中的活化能呢?

针对该挑战,张翼团队根据理论计算发现可通过改变金属活性中心的自旋磁矩来提高FeN4位点的ORR活性。以碳气凝胶为基底,在单原子Fe位点引入相邻的Cu单原子位点对Fe的磁矩进行调控,得到的最佳催化剂在较宽的pH范围内表现出优异的ORR活性。以NCAG/Fe-Cu作为催化剂组装得到的柔性/中性铝空气电池和柔性锌空气电池均表现出超高的开路电压和功率密度。该研究结果为优化M-N-C复合材料的电催化活性提供了一种全新思路。


图说中南

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